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문서번호 신물질분석과-916 결재일자 2020.2.27. 공개여부 대시민공개 방침번호 시 민 ★주무관 신물질분석과장 수질분석부장 서울물연구원장 정관조 박영복 김복순 02/27 엄연숙 협 조 『한강수계에서의 라돈(Rn-222) 분포 조사』 결과 보고 2020. 2. 서울물연구원 (신물질분석과) 요 약 문 Ⅰ. 제 목 한강수계에서의 라돈(Rn-222) 분포 조사 Ⅱ. 연구기간 2019. 1. ~ 12. (1년) Ⅲ. 연구목적 라돈(Rn-222)은 비활성 기체로 발생원에서 대기 중으로 이동하며 분해시 발생하는 세 종류의 단명물질인 폴로늄(Po-218), 납(Pb-214), 비스무스(Bi-214)를 흡입 또는 섭취하는 경우, 폐암과 위암 발병률이 높아지는 등 건강상 문제가 발생하는 것으로 보고되고 있다. 우리나라의 경우, 대전지역 지하수와 시중에 유통되는 일부 먹는 샘물에서 라돈이 US EPA 먹는물 권장치 및 환경부 수질기준치 148 Bq/L보다 훨씬 높은 농도로 빈번히 검출되어 국내 지하수와 먹는 샘물 뿐 만 아니라 상수원으로 사용하는 지표수에 대해 라돈 실태조사 및 관리방안 마련이 필요하다. 본 연구에서는 서울시의 물 공급원인 한강·팔당 상수원과 주요 지류천 및 아리수정수센터 정수를 대상으로 천연방사성물질인 라돈에 대해 실태조사를 실시하고 한강수계에서의 라돈 분포도를 작성하여 체계적인 관리를 통해 안전한 아리수 공급에 기여하고자 한다. Ⅳ. 연구내용 1) 한강？팔당 상수원수, 정수 및 주요 지류천에서의 라돈 실태조사 2) 한강？팔당 상수원수계에서의 라돈 분포도 작성 Ⅴ. 연구결과 본 연구에서는 상수원수, 정수센터 정수 및 주요 지류천을 대상으로 인간건강에 대한 영향으로 문제시되는 천연방사성핵종인 라돈(Rn-222) 분포를 조사하였으며, 그 결과는 다음과 같다. 1) ’19년 라돈 조사결과, 라돈 농도는(상수원수, 정수, 지류천 및 병물아리수) 불검출 ～ 0.78 Bq/L로 최대 검출 농도가 스웨덴, 호주의 먹는물 수질감시기준 100 Bq/L의 약 l/130, 미국 먹는물권고치 및 환경부 수질기준 148 Bq/L의 약 l/190로 매우 안전한 것으로 나타났다. 2) ’14년 ~ ’19년 한강수계 지점별 라돈의 최대 농도는 0.06 ～ 1.48 Bq/L로 환경부 먹는물 수질감시기준 148 Bq/L의 1/2460 ～ l/100로 매우 낮게 나타났다. 3) 지점별 라돈 농도를 고려할 때, 상수원수보다 지류천에서 높은 농도를 나타났으며, 이것은 지류천으로 유입되어 흐르는 지하수에 포함된 라돈의 영향으로 판단된다. 3) 남한강수계인 여주, 이천지역의 여주보, 이보포에서 라돈 농도가 각각 0.52 Bq/L, 0.78 Bq/L로 취수원수 및 북한강수계보다 높게 나타났으며, 이것은 남한강 본류의 여주, 이천지역이 방사성물질과 관련이 있는 화강암류 지역으로 구성되어 있어 다른 지역보다 다소 높게 나타낸 것으로 판단된다. VI. 활용방안 국내 최초로 한강·팔당 상수원수계에서의 천연방사성물질인 라돈(Rn-222)의 실태조사 및 분포도 작성으로 라돈에 대한 안전관리체계 구축 및 체계적인 관리 가능 목 차 1. 서 론 1 2. 이 론 3 2.1. 라돈 (Rn) 3 2.1.1. 라돈의 특성 3 2.1.2. 라돈의 붕괴 및 후대핵종 3 3. 실험방법 5 3.1. 기간 및 대상 5 3.2. 시료채취 및 전처리 5 3.3. 분석기기 5 3.4. 분석방법 5 3.4.1. 라돈 측정 5 4. 결과 및 고찰 7 4.1. 라돈 실태조사 7 4.2. 한강수계에서의 라돈 분포도 8 5. 결론 10 참고문헌 11 표 목 차 Table 1. The water quality standards of natural radioactive substance for drinking water 2 Table 2. Some characteristics of the natural radioactive decay series 3 Table 3. Samples for Radon(Rn-222) analysis 5 Table 4. The results of Radon analysis in water 7 그 림 목 차 Fig. 1. Decay series of U-238 (the source of Rn-222) 1 Fig. 2. Geological structure of Han river water system 8 Fig. 3. Radon(Rn-222) distribution in the Han river water system 9 1. 서 론 Fig. 1. Decay series of U-238 (the source of Rn-222). 라돈(Rn)은 자연계에 Rn-222, Rn-220, Rn-219 등 3개의 동위원소로 존재하며 가장 중요한 동위원소는 3.82일의 반감기를 갖는 Rn-222이다. Rn-222은 우라늄(U-238), 토륨(Th-234)으로 시작하는 자연적 붕괴사슬의 생성물인 라듐(Ra-226)의 붕괴로 인한 분해산물이며 암석과 토양 등의 광물질로부터 생성된다. 라돈은 물에 쉽게 용해되며 녹아 있는 라돈의 농도는 대수층의 특성, 라듐의 존재, 대수층에서 물 머무름 시간 등 여러 요소의 영향을 받는다. 라돈은 화강암, 변성암, 사력층, 석회암 지질에 주로 존재하며 화강암 지역의 지하수에서 최고치를 나타내는 것으로 알려져 있다. 또한 라돈은 비활성 기체로 발생원에서 대기 중으로 이동하며 분해된다. 라돈(Rn-222)의 분해 시 발생하는 세 종류의 단명 물질인 폴로늄(Po-218), 납(Pb-214), 비스무스(Bi-214)를 흡입 또는 섭취하는 경우, 폐암과 위암 발병률이 높아지는 등 건강상 문제가 발생하는 것으로 보고되고 있다. 라돈의 인체 노출경로는 가정에서 물 사용시 수중의 라돈이 공기 중으로 방출되어 호흡기로 흡입되는 것과 음용수 섭취시 소화기관을 통한 직접 피폭인 두 가지 경우가 있다. 미국 환경보호청은 라돈을 암을 유발시키는 물질로 분류하고 있으며, 미국 국립연구위원회(NRC, national research council)의 조사결과에 의하면, 실내공기 중의 라돈과 라돈의 딸 원소에 노출되어 폐암 사망이 매년 미국에서 3,000~32,000건 정도 발생한다고 추정하고 있다. 또한 Moreno 등(2014)은 스페인의 화산지대인 카탈로니아 지방의 53개 우물과 샘에서 라돈에 대한 실태조사에 따르면, 라돈 농도는 평균 11.4 Bq/L(0.8~ 26.0 Bq/L)로 우물과 샘의 깊이 및 지질학적인 구조에 밀접한 관련이 있는 것으로 보고하였으며, Gonzalez-Diez등(2009)도 스페인 지하수를 대상으로 라돈에 대한 실태조사 결과, 최고 농도는 1,868 Bq/L이었고 전국적인 분포는 지하 대수층 형성과 지질학적인 특성에 밀접한 관련이 있는 것으로 보고했다. 우리나라의 경우, 1998년 5월 대전지역 지하수에서 다량의 방사성물질 검출 보도에 의해 처음으로 먹는물로 사용되는 지하수에 대한 천연방사성물질 실태조사 및 대책의 필요성이 제기되었다. 이에 국립환경과학원은 1998년 7월부터 1999년 7월까지 대전지역 지하수와 시중에 유통되는 먹는 샘물에서 우라늄(U-238), 라돈(Rn-222), 전-알파(G-α), 라듐(Ra-226, Ra-228) 등의 천연방사성핵종에 대한 실태조사를 실시하였다. 조사결과, 우라늄, 라돈, 전-알파가 US EPA 먹는물 권장치 및 기준치보다 훨씬 높은 농도로 검출되어 환경부는 국내 지하수와 먹는 샘물에서의 천연방사성물질 실태조사 및 관리방안을 마련하기 위해 1999년부터 2002년까지？？1차 실태조사 (4개년 계획)？？, 2006년 7월부터 12월까지？？2차 실태조사？？를 실시하였고, 2007년부터 2016년까지？？제3차 지하수 중 천연방사성물질 함유실태 조사계획？？을 수립하여 10년간 전국 4,348곳의 소규모 수도시설에 대한 천연방사성물질 함유 실태를 조사한 결과, 770곳에서 1개 이상의 천연방사성물질이 미국(EPA) 먹는물 수질기준 등을 초과한 것으로 나타났다. 이에 환경부는 지하수를 원수로 사용하는 전국 약 1만 3,000곳의 소규모 수도시설에 대해 천연방사성물질 함유 여부를 2018년 1월부터 전수 조사를 진행하고 있다. 또한 2018년 7월부터 먹는물에서의 라돈에 대한 안전성을 확인하기 위해 라돈을 먹는물 수질감시항목으로 지정하여 원수로 지하수를 사용하는 정수장 및 소규모수도시설(지표수를 상수원수로 사용하는 서울시는 제외)에 대해 148 Bq/L(4,000 pCi/L) 미만으로 규제하고 있다. Table 1은 먹는물에 대한 각국의 라돈 수질기준을 나타냈다. Table 1. The water quality standards of natural radioactive substance for drinking water Rad.1) WHO US EPA Australia Sweden Korea Rn-222 - 148 Bq/L2) 100 Bq/L 100 Bq/L 148 Bq/L 1) Rad.(radionuclide and radioactive radiation) 2) proposed 본 연구에서는 서울시의 물 공급원인 한강·팔당 상수원과 주요 지류천 및 아리수정수센터 정수를 대상으로 천연방사성물질인 라돈에 대해 실태조사를 실시하고 한강수계에서의 라돈 분포도를 작성하여 체계적인 관리를 통해 안전한 아리수 공급에 기여하고자 한다. 2. 이 론 2.1. 라돈 (Rn-222) 라돈 동위원소들은 우라늄과 토륨으로 시작하는 자연적 붕괴사슬의 생성물인 라듐의 붕괴에 의해 암석과 토양 등의 광물질로부터 생성된다. 자연계에서 생성되어 토양가스에 존재하는 Rn-222, Rn-220, Rn-219 등 라돈 동위원소들의 양은 근본적으로 토양 및 암석에 존재하는 우라늄과 토륨의 농도에 의존한다. Table 2에 이들 선대핵종으로부터 생성되는 천연방사성물질 붕괴계열에 대한 반감기를 나타냈다. Table 2. Some characteristics of the natural radioactive decay series Series Uranium (U-238) Thorium (Th-232) Actinium (U-235) Radon isotope and half-life Rn-222 (3.82 d) Rn-220 (55.6 s) Rn-219 (4.0 s) 2.1.1. 라돈의 특성 라돈은 표준상태에서 밀도가 9.73 g/L로 지구상에 존재하는 가장 무거운 비활성가스로 작은 외부의 영향에도 쉽게 이동한다. 지금까지 확인된 라돈의 동위원소는 총 23개로 자연계에는 Rn-222, Rn-220, Rn-219의 3개 동위원소가 존재하며, 이들은 각각 U-238, Th-234, U-234 방사능 붕괴계열로 라듐(Ra) 방사능 붕괴에 의해서 생성된다. 라돈 동위원소들은 모두 라듐의 알파(α) 붕괴생성물로 비교적 짧은 반감기를 갖고 있다. 토론(Rn-220)의 반감기는 55.6초로 매우 짧기 때문에 대부분 지표면에 도달하기 전에 붕괴를 마쳐 대기 중의 토론의 농도는 라돈에 비해 매우 작다. 악티논(Rn-219)은 반감기가 4.0초로 토론보다도 더 짧기 때문에 토양으로부터 확산에 의해 지표층 위로 나오기 전에 소멸된다. 악티논의 선대핵종인 악티늄(U-235)은 우라늄 동위원소 중 약 0.72% 정도이므로 악티논의 방사선은 무시할 수준이며 통상 라돈이라고 말할 때는 Rn-222을 지칭한다. 물에서 라돈 가스 몰분율 용해도는 15℃에서 2.3×10-4로 산소에 비해 10배의 높은 용해도를 갖는다. 따라서 토양가스의 라돈은 토양 공극에 존재하는 물에 쉽게 용해되어 지하수 및 지표수로 유입되므로 지하수를 사용하는 가정의 생활용수에 함유될 수 있다. 2.1.2. 라돈의 붕괴 및 후대핵종 라돈에 의한 건강 위해성은 근본적으로 반감기가 짧은 라돈 후대핵종의 흡입에 기인한다. 라돈은 인간이 호흡하는 시간에 비하여 상대적으로 긴 반감기를 가진 비활성가스이므로 흡입된 라돈은 붕괴되기 전에 대부분 다시 배출되거나 폐에서 일시적으로 머문 후에 붕괴를 시작한다. 이에 비해서 라돈의 후대핵종들은 먼지에 부착되거나 이온이나 원자형태로 흡입된 후 폐의 상피조직 표면에 침착하여 빠르게 붕괴한다. 우라늄 붕괴계열의 6번째의 붕괴 핵종인 라돈으로부터 4개의 매우 짧은 반감기를 가진 라돈의 후대핵종이 방사능 붕괴에 의해서 생성된다. 라돈 후대핵종계열은 각각 2번(1차, 2차)의 α, β, γ붕괴를 하며 가장 긴 반감기를 가진 후대핵종은 Pb-214로 26.8분이다. Po-214의 α붕괴로 생성된 Pb-210은 비교적 긴 22년의 반감기를 가지며 다시 β붕괴 2번과 α붕괴 1번을 거쳐 안정한 원소인 Pb-206가 된다. 매우 긴 반감기를 갖는 Pb-210는 대기환경에서 상당히 높은 농도로 함유된 천연방사성핵종이다. 인간의 폐 조직에 손상을 입히는 것은 주로 Po-214 (6.0 MeV)과 Po-218 (7.7 MeV)의 α붕괴에 의해 발생한 방사선으로 총 13.7 MeV의 에너지에 해당한다. 3. 실험방법 3.1. 기간 및 대상 2019년 1월부터 12월까지 서울시 취수장(팔당, 강북, 암사, 자양, 풍납) 원수 10점과 아리수정수센터(광암, 강북, 암사, 구의, 뚝도, 영등포) 정수 12점, 팔당？한강 상수원(소양댐, 춘천댐, 의암댐, 청평댐, 여주포, 이포보) 6점, 영등포아리수정수센터에서 생산하는 병물아리수 2점 등 총 30점을 채수하여 라돈에 대해 실태조사를 실시하였다. Table 3에 시료명과 채수지점을 나타냈다. Table 3. Sample name and sampling sites Samples sampling number of times Sites Item Raw water 2 Paldang, Gangbuk, Amsa, Jayang, Pungnap Radon (Rn-222) Finished water 2 arisu purification plant (Gwangam, Gangbuk, Amsa, Guui, Ttukdo, Yeongdeungpo) Water source 1 Soyang, Chuncheon, Euiam, Cheongpeong, Yeojubo, Ipobo Bottled water 2 Arisu 3.2. 시료채수 및 전처리 라돈은 비활성 기체로 약 20일 후면 대부분 붕괴되어 사라지므로 라돈 분석을 위한 시료는 기체로의 유출을 방지하기 위해 시료 용기를 물속에 완전히 담그고 1 L의 시료를 채수하여 당일 분석을 의뢰하였다. 또한 라돈은 플라스틱 채수 용기에 친화력을 가지므로 유리 용기를 사용하여 채수했다. 3.3. 분석기기 라돈은 저준위액체섬광형계수기(ultra low level liquid scintillation counter, ULL-LSC, PerkinElmer, QUANTULUS, USA)를 이용하여 측정하였다. 3.4. 분석방법 3.4.1. 라돈 측정 라돈은 알파-방사체(α-emitter)이며, 알파선을 내는 다른 방사성핵종이 존재하여 라돈의 방출 알파-방사체와 겹쳐져 나타나는 경우, 이를 보정해야 하므로 채수 시간과 측정의 시작 및 끝 시간을 정확히 기록해야 한다. 보정 방법은 라돈의 반감기가 짧다는 것과 라돈이 기체라는 성질을 이용한다. 한 가지 방법은 1차 측정시료를 약 20일 이상의 기간이 경과한 후에 다시 측정하는 것으로 이 방법을 사용하면 반감기가 3.82일인 라돈이 완전히 붕괴하여 나타나지 않고 알파선을 내는 다른 방사성핵종만의 스펙트럼을 얻을 수 있다. 다른 방법은 시료를 가열 및 증발시키거나 또는 불활성기체를 통과시키는 방법으로 기체인 라돈을 제거한 뒤에 제거되지 않은 시료와 동일한 방법으로 측정한 뒤 비교하여 다른 핵종의 알파-방사체 영향을 보정하는 것이다. LSC용 20 mL 저 농도 칼륨 유리병에 시료 5 mL를 취해 cocktail과 혼합하여 최종 검수는 20 mL로 하여 측정한다. 또한 라돈 1개가 붕괴하면 알파-방사체는 3개(222Rn → 218Po → 214Pb → 214Po)가 발생하며, 이 3개는 각각 다른 에너지를 갖는다. 따라서 라돈 분석 시 적분하여 구한 농도를 3으로 나누어 계산하였다. 라돈 분석기기로는 저준위액체섬광형계수기를 사용하였으며 3회/10 min 측정하여 합산하였다. 4. 결과 및 고찰 4.1. 라돈 실태조사 천연방사성핵종인 라돈 분석을 위해 원수, 정수 및 병물아리수 등 총 30점을 채수하여 분석하였고, 그 결과를 Table 4에 나타내었다. Table 4. Radon(Rn-222) analysis results in water unit : Bq/L Samples sites Results (maximum value) 2019 2014 ~ 2019 Raw water Paldang Gangbuk Amsa Jayang Pungnap 0.15 0.15 0.07 0.11 0.09 0.15 0.19 0.19 0.11 0.09 Finished water Gwangam Gangbuk Amsa Guui Ttukdo Yeongdeungpo ND ND 0.11 0.06 ND 0.06 0.04 0.11 0.04 0.19 0.07 0.06 Water source Soyang Chuncheon Euiam Cheongpeong Yeojubo Ipobo 0.05 0.15 0.05 0.18 0.52 0.78 0.05 0.15 0.05 0.18 0.52 0.78 Tributary stream Wangsuk Gyeongan - - 1.48 1.48 Bottled water Arisu 0.06 0.06 Table 4에 나타낸 바와 같이, 2019년 서울시 상수원수, 정수 및 병물아리수에서 라돈 농도는 불검출 ~ 0.78 Bq/L로 최대 검출 농도가 스웨덴, 호주의 먹는물 수질기준 100 Bq/L의 약 l/130, 미국 먹는물권고치 148 Bq/L의 약 l/190로 매우 낮게 나타났다. 이것은 Moreno 등(2014)의 연구결과인 스페인 카탈로니아 지방에서 먹는물로 사용하는 53개 우물과 샘에서의 라돈 평균 농도 11.4 Bq/L 보다 낮은 농도로 서울시 원수, 정수 및 병물아리수는 라돈에 대해 안전한 것을 확인하였다. 또한 2014년 ~ 2019년까지 한강수계 지점별 검출된 라돈의 최대 농도는 0.06 ~ 1.48 Bq/L로 환경부 먹는물 수질감시기준 148 Bq/L의 1/2460 ~ l/100로 나타났다. 채수 지점별 라돈 농도를 고려할 때, 상수원수보다 지류천에서 높은 농도를 나타냈으며 이것은 지류천으로 유입되어 흐르는 지하수에 포함된 라돈의 영향으로 판단되며 매우 적은 유량으로 한강 상수원의 라돈 농도에 미치는 영향은 없는 것으로 나타났다. 4.2. 한강수계에서의 라돈 분포도 Table 4에 나타낸 상수원수, 정수 및 주요 지류천에서의 최대 농도를 바탕으로 한강수계에서의 라돈 분포도(distribution chart or mapping)을 작성하였으며, 그 결과를 Fig. 3에 나타내었다. Fig. 3에서 보듯이 남한강수계인 여주, 이천지역의 여주보, 이보포에서 라돈 농도가 각각 0.52 Bq/L, 0.78 Bq/L로 취수원수 및 북한강수계보다 높게 나타났다. 이것은 Fig. 2와 같이 서울시 상수원 대부분의 지역이 라돈 등 천연방사성물질 분포와 관련이 없는 편마암 지질구조로 구성되어 있으나 남한강수계 본류의 여주, 이천지역 등 일부 지역이 방사성물질과 관련이 있는 화강암류 지역으로 구성되어 여주보 및 이포보에서 다른 상수원 지역보다 다소 높은 농도를 나타낸 것으로 판단된다. Fig. 2. Geological structure of Han river water system. (★ : Sampling sites ① : Granites, ② : Banded Gneiss, ③ : Schists ④ : Gneisses ⑤ : Leucocratic Gneiss, ⑥ : Migmatitic Gneiss) (0.78) (0.52) (0.05) (0.18) (0.15) (0.05) (0.04) (0.06) (0.19) (0.07) (0.11) (0.11) (0.48) (1.48) (0.09) (0.18) (0.15) (0.19 (0.19) (0.11) Fig. 3. Distribution of Radon (Rn-222) in Han river water system. 5. 결 론 본 연구에서는 상수원수, 정수센터 정수 및 주요 지류천을 대상으로 인간건강에 대한 영향으로 문제시되는 천연방사성핵종인 라돈(Rn-222) 분포를 조사하였으며, 그 결과는 다음과 같다. 1) ’19년 라돈 조사결과, 라돈 농도는(상수원수, 정수, 지류천 및 병물아리수) 불검출 ~ 0.78 Bq/L로 최대 검출 농도가 스웨덴, 호주의 먹는물 수질감시기준 100 Bq/L의 약 l/130, 미국 먹는물권고치 및 환경부 수질기준 148 Bq/L의 약 l/190로 매우 안전한 것으로 나타났다. 2) ’14년 ~ ’19년 한강수계 지점별 라돈의 최대 농도는 0.06 ~ 1.48 Bq/L로 환경부 먹는물 수질감시기준 148 Bq/L의 1/2460 ~ l/100로 매우 낮게 나타났다. 3) 지점별 라돈 농도를 고려할 때, 상수원수보다 지류천에서 높은 농도를 나타났으며, 이것은 지류천으로 유입되어 흐르는 지하수에 포함된 라돈의 영향으로 판단된다. 3) 남한강수계인 여주, 이천지역의 여주보, 이보포에서 라돈 농도가 각각 0.52 Bq/L, 0.78 Bq/L로 취수원수 및 북한강수계보다 높게 나타났으며, 이것은 남한강 본류의 여주, 이천지역이 방사성물질과 관련이 있는 화강암류 지역으로 구성되어 있어 다른 지역보다 다소 높게 나타낸 것으로 판단된다. 참 고 문 헌 1. 조병욱, 김문수, 김태승 등, “단양지역 지하수 중 우라늄과 라돈의산출과 분포특성,”J. Engineering Geology, Vol.23 NO.4, 477~491(2013). 2. 이병주 등, “서울-남천점 지질도폭 설명서,” 한국지질자원연구원, 10~51(1999). 3. 한정희, 박계헌, “대전지역 지하수에 함유된 우라늄 및 라돈의 함량”, 수자원환경, 제114호, pp.32~35 (1998). 4. Moreno, V., Baixeras, C., and Font, L., ？？Radon levels in groundwaters and natural radioactivity in soils of the volcanic region of La Garrotxa, Spain,？？J. Environmental Radioactivity, 128, 1~8(2014). 5. Duenas, C., Fernandez, M. C., and Liger, E., "Natural radioactivity levels in bottle water in Spain,” Wat. Res. Vol.31, Suppl. 8, 1919~1924(1997). 6. Bettencourt, A. O., et al., "Natural radioactivity in Portuguese minerals waters", Radiat. Prot. Dosim. 24, pp.139~142 (1988). 7. Cothern, C. R., et al., "Radon, radium and uranium in drinking water", ISBN O-87371-207-2. Michigan, Chelsea (1990). □ 조사과제 참여자 담당업무 구 분 업무내용 정관조 보고서 작성 장도일 시료 채수 및 의뢰 김준일 시료 채수 및 의뢰 박영복 과제 진행사항 관리 및 지시 김복순 업무총괄

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신물질분석과-916

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